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纳米尺度雕刻导致纳米立方体的不寻常包装

发布时间:2019-05-18 11:15:00 来源:

从古代金字塔到现代建筑,通过将成形物体包装在一起形成各种三维(3-D)结构。在宏观尺度上,物体的形状是固定的,因此决定了它们的排列方式。例如,由砂浆附着的砖保持其细长的矩形形状。但在纳米尺度下,当物体涂有有机分子时,如聚合物,表面活性剂(表面活性剂)和DNA,可以在一定程度上改变物体的形状。这些分子基本上在“硬”或刚性的纳米物体周围形成“软”壳。当纳米物体包装在一起时,它们的原始形状可能无法完全保留,因为外壳是柔韧的 - 一种纳米级雕刻。

现在,来自美国能源部(DOE)布鲁克海文国家实验室和哥伦比亚工程部的科学家团队已经证明,涂有单链DNA链的立方体形状纳米颗粒或纳米立方体组合成一种不寻常的“之字形”排列之前在纳米尺度或宏观尺度上观察过。他们的发现发表于5月17日的在线科学进展报告。

“纳米级物体几乎总是有某种壳,因为我们在合成过程中有意将聚合物粘附在它们上以防止聚集,”共同作者Oleg Gang解释说,他是功能纳米材料中心(CFN)软和生物纳米材料组的负责人布鲁克海文实验室的DOE科学用户设施办公室 - 哥伦比亚大学化学工程和应用物理与材料科学教授。“在这项研究中,我们探讨了改变DNA壳的柔软度和厚度(即DNA链的长度)如何影响金纳米立方体的包装。”

Gang和其他团队成员 - CFN的Fang Lu和Kevin Yager; 国家同步加速器光源II(NSLS-II)的Yugang Zhang,布鲁克海文的另一个DOE科学用户设施办公室; 和哥伦比亚大学化学工程系的Sanat Kumar,Thi Vo和Alex Frenkel发现,薄DNA壳包围的纳米立方体的包装方式与宏观尺度上的预期相似,立方体排列成直接在彼此上方的整齐层。但是当壳的厚度增加时(即,当壳变得“更柔软”时),这种简单的立方排列让位于非常不寻常的填料类型。

“每个纳米立方体有六个面,可以连接到其他立方体,”Gang解释道。“具有互补DNA的立方体彼此吸引,但具有相同DNA的立方体彼此排斥。当DNA壳变得足够柔软(厚)时,立方体排列成看起来像Z字形图案,最大化吸引力并最小化在尽可能紧密地保持包装的同时排斥。

“这种填料以前从未见过,它破坏了立方体相对于单元格中矢量(晶体中x,y和z轴方向)的取向对称性,”第一作者方璐表示, Gang的小组中的科学家。“与以前观察到的所有立方体填料不同,立方体与这三个轴之间的角度不同:两个角度与另一个角度不同。”

晶胞是晶格的最小重复部分,其是纳米粒子所在的3-D空间中的点阵列。成形的纳米颗粒可以在晶胞内相对于彼此不同地取向,例如通过它们的面,边缘或角。科学家在这项研究中观察到的锯齿形填料是一种纳米尺度的折衷方案,其中相对方向都没有“胜利”。相反,立方体基于它们是否具有相同或互补的DNA(即相应地排斥或相互吸引)而找到在有序晶格中共存的最佳排列。

在这种情况下,可能出现两种不同的晶格类型:体心立方(BCC)和体心四方(BCT)。BCC和BCT在立方体的中心和角落处具有类似的颗粒放置,但是BCC具有相等长度的单元格边,而BCT没有。

为了可视化立方体的形状及其填充行为,科学家们使用了CFN的电子显微镜和NSLS的前X9光束线的小角度X射线散射(SAXS)和NSLS的复杂材料散射光束线的组合。 II。电子显微镜研究要求材料从溶液中取出,但SAXS可以原位进行,以提供更详细和精确的结构信息。在这项研究中,散射数据有助于揭示三维纳米立方体结构中的对称性,粒子之间的距离和粒子的取向。库马尔集团在哥伦比亚大学进行的理论计算证实,锯齿形排列是可能的,并且合理化了为什么基于DNA壳的性质发生这种填充。

该团队现在急切地想确定不是立方体或具有多个形状的软壳纳米物体是否也以意想不到的方式包装在一起。

“了解成型纳米物体和软壳之间的相互作用将使我们能够将物体组织指向具有所需光学,机械和其他特性的特定结构,”Kumar说。

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